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中國(guó)科大實(shí)現(xiàn)毫秒同步輻射X射線全譜“單次采集”
2025年01月30日 10:53:57
來(lái)源：化工儀器網(wǎng) 點(diǎn)擊量：4780
這一成果不僅展示了ED-XAFS技術(shù)在捕捉非平衡態(tài)結(jié)構(gòu)研究中的巨大潛力，也凸顯了數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方法在復(fù)雜體系解析中的重要作用。
近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)姚濤教授團(tuán)隊(duì)在捕捉電催化劑非平衡態(tài)結(jié)構(gòu)的時(shí)間分辨同步輻射X射線譜學(xué)研究中取得了重要進(jìn)展。團(tuán)隊(duì)采用能量色散X射線吸收譜(ED-XAFS)技術(shù)，實(shí)現(xiàn)了毫秒級(jí)(60 ms)時(shí)間分辨全譜的“單次采集”。這一技術(shù)突破極大地提升了數(shù)據(jù)采集的效率與精度，為深入解析催化劑的非平衡態(tài)結(jié)構(gòu)提供了強(qiáng)有力的工具。
團(tuán)隊(duì)與上海光源動(dòng)力學(xué)線站(BL 05U)緊密合作，利用色散彎晶與位敏探測(cè)器，成功實(shí)現(xiàn)了無(wú)機(jī)械運(yùn)動(dòng)干擾的高精度、高穩(wěn)定性毫秒級(jí)時(shí)間分辨全譜采集。針對(duì)該技術(shù)特點(diǎn)，研究團(tuán)隊(duì)還自主研制了適用于電催化體系的原位裝置，為深入研究鎳鐵氫氧化物(NiFe LDH)在電催化析氧反應(yīng)(OER)中的復(fù)雜動(dòng)力學(xué)過(guò)程提供了可能。結(jié)合無(wú)監(jiān)督機(jī)器學(xué)習(xí)算法，研究團(tuán)隊(duì)從數(shù)萬(wàn)張譜圖中快速識(shí)別并篩選出催化劑重構(gòu)過(guò)程中涉及的關(guān)鍵主成分相。通過(guò)對(duì)這些主成分隨時(shí)間的動(dòng)態(tài)變化進(jìn)行定量解析，精確捕捉到了非平衡態(tài)中間體的特征結(jié)構(gòu)信息及其動(dòng)態(tài)形成規(guī)律。這一成果不僅展示了ED-XAFS技術(shù)在捕捉非平衡態(tài)結(jié)構(gòu)研究中的巨大潛力，也凸顯了數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方法在復(fù)雜體系解析中的重要作用。
研究結(jié)果表明，F(xiàn)e的引入顯著加速了NiFe LDH的脫質(zhì)子過(guò)程，尤其是優(yōu)先移除共邊[NiO6]和[FeO6]八面體之間橋接羥基(Ni2+-OH-Fe3+)上的質(zhì)子。這一行為觸發(fā)了高價(jià)Ni3+δ活性物種的生成，從而顯著提升了OER活性。這一發(fā)現(xiàn)對(duì)于理解催化劑的活性增強(qiáng)機(jī)制以及開(kāi)發(fā)更高效的電催化劑具有重要意義。
相關(guān)研究成果Time-resolved spectroscopy uncovers deprotonation-induced reconstruction in oxygen-evolution NiFe-based (oxy)hydroxides于近日發(fā)表在國(guó)際期刊《自然•通訊》(nature communications)。
參考資料來(lái)源：中國(guó)科學(xué)報(bào)
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